可調(diào)諧激光器

許多激光器允許操作員根據(jù)需要調(diào)整或改變從紫外到紅外的輸出波長(zhǎng)。

可調(diào)諧激光器促進(jìn)的應(yīng)用分為兩類：一類是任何單線或多線固定波長(zhǎng)激光器都無(wú)法提供一個(gè)或多個(gè)離散波長(zhǎng)的情況，另一類是在實(shí)驗(yàn)或測(cè)試過(guò)程中必須連續(xù)調(diào)諧激光波長(zhǎng)的情況。

許多類型的可調(diào)諧激光器可以產(chǎn)生可調(diào)諧的連續(xù)波（CW）、納秒、皮秒或飛秒輸出。它們的輸出特性由所使用的激光介質(zhì)決定。

可調(diào)諧激光器的一個(gè)基本要求是它們能夠在擴(kuò)展的波長(zhǎng)范圍內(nèi)發(fā)射。特殊的光學(xué)元件用于從該范圍內(nèi)選擇特定的波長(zhǎng)或波段。各種類型的材料用于產(chǎn)生可調(diào)激光，最常見(jiàn)的是有機(jī)染料或晶體，如鈦藍(lán)寶石（Ti：藍(lán)寶石）。在這兩種情況下，由于在~490 nm處的有效吸收，采用氬離子（Ar+）或倍頻釹離子（Nd3+）泵浦激光器。

染料分子可用于產(chǎn)生可見(jiàn)光范圍內(nèi)的紫外線波長(zhǎng)。然而，要獲得寬的調(diào)諧范圍，需要在許多不同的染料分子之間進(jìn)行切換，這可能很麻煩。固態(tài)激光器使用單一的激光增益材料（如電介質(zhì)晶體）來(lái)放大光功率，從而提供廣泛的可調(diào)性。這消除了進(jìn)行長(zhǎng)時(shí)間染料更換的需要。

鈦：藍(lán)寶石已成為領(lǐng)先的可調(diào)諧激光材料，因?yàn)槠鋵挘?80至1100 nm）的發(fā)射輪廓可以連續(xù)調(diào)諧，其輸出可以上變頻到UV-VIS光譜范圍或下變頻到IR光譜區(qū)域。這些特性使化學(xué)和生物學(xué)中的許多應(yīng)用成為可能。

圖1：基于鈦寶石的CW駐波激光器示意圖。示出了雙折射調(diào)諧元件

可調(diào)諧連續(xù)波駐波激光器

從概念上講，CW駐波激光器是最簡(jiǎn)單的激光器架構(gòu)。該激光器由高反射器、增益介質(zhì)和輸出耦合器組成（圖1），使用各種激光增益介質(zhì)提供CW輸出。為了實(shí)現(xiàn)可調(diào)性，選擇增益介質(zhì)以覆蓋感興趣的波長(zhǎng)范圍。

許多熒光染料可用于將激光波長(zhǎng)移動(dòng)到所需區(qū)域。染料激光器具有覆蓋整個(gè)UV-VIS光譜的寬波長(zhǎng)范圍的優(yōu)點(diǎn)，但也存在使用單一染料/溶劑組合具有窄波長(zhǎng)可調(diào)性的缺點(diǎn)。固態(tài)鈦寶石激光器具有使用單一增益介質(zhì)具有寬波長(zhǎng)激光范圍的優(yōu)點(diǎn)，但缺點(diǎn)是工作在690至1100 nm光譜的近紅外區(qū)域。

對(duì)于這兩種增益介質(zhì)，波長(zhǎng)調(diào)諧都是使用無(wú)源波長(zhǎng)穩(wěn)定元件完成的。這些元件中的第一個(gè)是多板雙折射或Lyot濾光片。該光學(xué)元件通過(guò)在特定波長(zhǎng)下提供高透射率來(lái)調(diào)制增益，從而迫使激光器在該波長(zhǎng)下工作。

調(diào)諧是通過(guò)旋轉(zhuǎn)這個(gè)雙折射濾光片來(lái)實(shí)現(xiàn)的。雖然簡(jiǎn)單，但CW駐波激光器允許許多縱向激光模式。這會(huì)產(chǎn)生約40 GHz全寬半峰（<1.5 cm^-1）的線寬，這可能是拉曼光譜等某些應(yīng)用的限制因素。為了實(shí)現(xiàn)更窄的線寬，需要環(huán)形配置。

可調(diào)諧CW環(huán)形激光器

自20世紀(jì)80年代初以來(lái)，環(huán)形激光器一直被用于實(shí)現(xiàn)來(lái)自單個(gè)縱向腔模式的可調(diào)CW輻射，光譜帶寬可能在千赫茲范圍內(nèi)。與駐波激光器類似，可調(diào)諧環(huán)形激光器也可使用染料和鈦寶石激光介質(zhì)。前者能夠提供非常窄的<100 kHz線寬，而后者提供<30 kHz線寬。染料激光器的調(diào)諧范圍為550至760 nm，鈦寶石版本的調(diào)諧范圍則為680至1035 nm。兩個(gè)輸出都可以倍頻，以訪問(wèn)光譜的紫外區(qū)域。

根據(jù)海森堡的不確定性原理，隨著能量的定義越來(lái)越精確，脈沖寬度的確定就越不精確。對(duì)于駐波CW激光器，腔長(zhǎng)將允許的能量數(shù)量定義為離散的縱向模式。當(dāng)腔長(zhǎng)較短時(shí)，允許的縱向模式數(shù)量會(huì)增加，從而導(dǎo)致更寬、更不明確的輸出線寬。

在環(huán)形配置中，激光腔可以被視為無(wú)限長(zhǎng)的腔，能量將被精確地定義。腔內(nèi)僅存在一個(gè)縱向模式。為了達(dá)到單模工作條件，需要幾個(gè)光學(xué)元件（圖2）。

首先，將法拉第隔離器插入腔中，以確保腔內(nèi)光子

始終遵循相同的路徑。腔內(nèi)標(biāo)準(zhǔn)具用于進(jìn)一步減小輸出線寬。在環(huán)形配置中，與駐波激光腔不同，沒(méi)有端鏡。光子在激光腔內(nèi)持續(xù)循環(huán)。其次，必須穩(wěn)定腔體長(zhǎng)度，以校正由環(huán)境波動(dòng)（如熱量或振動(dòng)）引起的任何機(jī)械變化。

為了實(shí)現(xiàn)超窄的光譜帶寬，必須使用兩種方法之一來(lái)穩(wěn)定腔：使用機(jī)械壓電驅(qū)動(dòng)鏡來(lái)穩(wěn)定腔長(zhǎng)以獲得千赫茲的響應(yīng)時(shí)間，或者使用電光（E-O）調(diào)制器來(lái)實(shí)現(xiàn)兆赫的響應(yīng)時(shí)間。幾個(gè)專門的實(shí)驗(yàn)室設(shè)置表明，光譜帶寬可以用赫茲來(lái)測(cè)量。確定環(huán)形腔光譜分辨率的關(guān)鍵因素是外部頻率參考腔。如圖2所示，參考腔用于產(chǎn)生穩(wěn)定激光腔長(zhǎng)度所需的信號(hào)。這種外部電池必須與溫度、機(jī)械振動(dòng)和聲學(xué)噪聲引起的環(huán)境波動(dòng)隔離開(kāi)來(lái)。參考單元應(yīng)與環(huán)形激光腔本身很好地分開(kāi)，以避免兩者之間的無(wú)意耦合。參考信號(hào)采用Pound-Drever-Hall方法進(jìn)行處理。

圖2:帶有外部參考單元的環(huán)形鈦寶石激光器的光學(xué)布局

鎖模準(zhǔn)連續(xù)波激光器

對(duì)于許多應(yīng)用，精確定義的激光輸出的時(shí)間特性比精確定義的能量更重要。事實(shí)上，實(shí)現(xiàn)時(shí)間短的光脈沖需要一個(gè)腔結(jié)構(gòu)，其中許多縱向模式同時(shí)共振。當(dāng)這些循環(huán)的縱向模在激光腔內(nèi)具有固定的相位關(guān)系時(shí)，激光就進(jìn)入鎖模狀態(tài)。這導(dǎo)致在腔內(nèi)振蕩的單脈沖，其周期由激光腔長(zhǎng)度定義。

鎖�？梢酝ㄟ^(guò)使用聲光調(diào)制器（AOM）主動(dòng)實(shí)現(xiàn)，也可以通過(guò)克爾透鏡鎖模被動(dòng)實(shí)現(xiàn)。前者在20世紀(jì)80年代流行，利用腔內(nèi)AOM作為瞬態(tài)快門，以腔長(zhǎng)頻率的一半打開(kāi)和關(guān)閉。使用這種方法，可以實(shí)現(xiàn)數(shù)百皮秒的脈沖。在過(guò)去的幾十年里，科學(xué)應(yīng)用需要提高時(shí)間分辨率，因此需要更短的脈沖。

同步泵浦染料激光器作為一種調(diào)諧中心波長(zhǎng)并將光脈沖縮短一個(gè)數(shù)量級(jí)（在幾十皮秒的范圍內(nèi)）的方法出現(xiàn)了。為了實(shí)現(xiàn)這種狀態(tài)，染料激光腔必須具有與鎖模泵浦激光器相同的腔長(zhǎng)。泵浦和染料激光脈沖在增益介質(zhì)處相遇，以產(chǎn)生染料分子的受激發(fā)射。通過(guò)調(diào)節(jié)染料激光腔長(zhǎng)度來(lái)穩(wěn)定激光輸出。同步泵浦配置也可用于驅(qū)動(dòng)光參量振蕩器（OPOs）

鈦：藍(lán)寶石鎖模激光器是被動(dòng)克爾透鏡鎖模的一個(gè)例子（圖3）。在這種方法中，脈沖是通過(guò)增益調(diào)制和鈦寶石的強(qiáng)度依賴折射率產(chǎn)生的。

原則上，當(dāng)脈沖在增益介質(zhì)中傳播時(shí)，脈沖存在時(shí)峰值強(qiáng)度更高。這創(chuàng)建了一個(gè)無(wú)源透鏡，可以更緊密地聚焦脈沖束，并更有效地提取增益，直到?jīng)]有增益來(lái)支持腔中CW模式的同時(shí)共振。對(duì)腔的機(jī)械擾動(dòng)用于引起強(qiáng)度尖峰以啟動(dòng)鎖模。通過(guò)這種方法，使用鈦：藍(lán)寶石產(chǎn)生了短至4fs的脈沖。

圖3.在鎖模鈦寶石激光器中，通過(guò)移動(dòng)位于兩個(gè)色散棱鏡之間的調(diào)諧狹縫來(lái)調(diào)諧中心波長(zhǎng)

值得注意的是，超過(guò)300nm的帶寬可以組合成一個(gè)脈沖。根據(jù)海森堡的不確定性原理，較短的脈沖需要更多的縱向模式。因此，激光腔必須具有來(lái)自腔光學(xué)器件的足夠色散補(bǔ)償，以保持穩(wěn)定鎖模所需的相位關(guān)系。如圖3所示，補(bǔ)償棱鏡被添加到腔體中，以確保恒定的相位關(guān)系。使用這種方法，可以實(shí)現(xiàn)短至20fs的脈沖。為了產(chǎn)生更短的脈沖，還必須補(bǔ)償對(duì)色散的高階貢獻(xiàn)。這種補(bǔ)償是通過(guò)使用引入光學(xué)啁啾的特殊鏡子來(lái)實(shí)現(xiàn)的，以保持穩(wěn)定鎖模所需的相位關(guān)系。

由于克爾透鏡鎖模在較短脈沖（較高強(qiáng)度）下最有效，因此這種方法主要適用于產(chǎn)生飛秒脈沖。在100fs和100ps之間的中間范圍內(nèi)，可以使用稱為再生鎖模的混合方法。該方法采用腔內(nèi)AOM和克爾效應(yīng)。AOM驅(qū)動(dòng)頻率來(lái)自腔重復(fù)頻率的實(shí)時(shí)測(cè)量，振幅取決于脈沖持續(xù)時(shí)間。隨著所需脈沖寬度的增加和克爾效應(yīng)的減小，穩(wěn)定的AOM幅度增加以支持鎖模。因此，再生鎖模能夠在20fs至300ps的寬范圍內(nèi)提供穩(wěn)定、可調(diào)的輸出，同時(shí)使用單個(gè)激光系統(tǒng)。

20世紀(jì)90年代末，再生鎖模技術(shù)實(shí)現(xiàn)了第一臺(tái)可調(diào)諧、單盒計(jì)算機(jī)控制的鈦寶石激光器。這項(xiàng)創(chuàng)新使該技術(shù)更容易被更廣泛的研究人員和應(yīng)用所接受。多光子成像的進(jìn)步在很大程度上是由技術(shù)進(jìn)步推動(dòng)的。飛秒激光脈沖現(xiàn)在可供生物學(xué)家、神經(jīng)科學(xué)家和醫(yī)生使用。例如，多年來(lái)，幾項(xiàng)改進(jìn)使鈦寶石激光器在生物成像領(lǐng)域無(wú)處不在。

超快鐿激光器

盡管鈦寶石具有實(shí)用性，但一些生物成像實(shí)驗(yàn)需要更長(zhǎng)的波長(zhǎng)。典型的雙光子吸收過(guò)程是由900納米光子引發(fā)的。因?yàn)檩^長(zhǎng)的波長(zhǎng)意味著較少的散射，需要更深成像深度的生物實(shí)驗(yàn)由較長(zhǎng)的激發(fā)波長(zhǎng)更有效地驅(qū)動(dòng)。

考慮附著在生物樣品上的染料的后續(xù)熒光光子的波長(zhǎng)也很重要。這種熒光光子通常在450至550 nm的波長(zhǎng)范圍內(nèi)發(fā)射，這將更容易受到散射的影響。因此，已經(jīng)開(kāi)發(fā)了幾種熒光標(biāo)記，可以進(jìn)一步吸收紅外波長(zhǎng)范圍。為了滿足這一要求，開(kāi)發(fā)了由1045nm鐿激光器驅(qū)動(dòng)的單盒、計(jì)算機(jī)控制、同步泵浦的OPO。這種新型激光器的輸出范圍為680至1300納米。對(duì)于多光子成像，這種架構(gòu)提供了比鈦：藍(lán)寶石更高的性能替代品。

超快放大器

上述示例產(chǎn)生納米焦耳能量范圍內(nèi)的超快脈沖。然而，許多應(yīng)用需要更高能量的可調(diào)光源。由于波長(zhǎng)轉(zhuǎn)換是一個(gè)非線性過(guò)程，效率取決于可用能量。對(duì)于這些應(yīng)用，使用了幾種技術(shù)來(lái)提高超快激光器的能量和可調(diào)性。

超快脈沖的放大分為兩類：多程放大器和再生放大器。前者具有在非常低的背景下實(shí)現(xiàn)非常高的能量（100 mJ）的優(yōu)點(diǎn)，但重復(fù)通過(guò)放大級(jí)會(huì)降低輸出光束質(zhì)量。因此，再生放大是產(chǎn)生微焦耳或毫焦耳范圍內(nèi)脈沖能量的首選方法。

一般來(lái)說(shuō)，超快脈沖放大是通過(guò)啁啾脈沖放大方法實(shí)現(xiàn)的（圖4）。該過(guò)程始于一個(gè)具有飛秒脈沖持續(xù)時(shí)間的鎖模振蕩器——種子激光器。重要的是種子激光器具有足夠的帶寬，以便脈沖持續(xù)時(shí)間可以在時(shí)間上被拉伸或啁啾。光學(xué)啁啾是由于不同顏色的光以不同的速度穿過(guò)光學(xué)材料而產(chǎn)生的。一般來(lái)說(shuō)，紅色波長(zhǎng)的傳播速度會(huì)比藍(lán)色波長(zhǎng)快。例如，展寬光柵在藍(lán)色之前引入正啁啾紅色，以在時(shí)間和空間上分離波長(zhǎng)分量。拉伸對(duì)于降低毫焦耳級(jí)飛秒脈沖的強(qiáng)峰值功率是必要的。在拉伸之后，近300ps的脈沖被引導(dǎo)到次級(jí)再生激光腔。最后一步是使用第二個(gè)光柵引入負(fù)啁啾并重建放大的脈沖。該過(guò)程如圖4所示。

如今，大多數(shù)再生放大器都使用鈦：藍(lán)寶石，但其他增益介質(zhì)，如鐿，也越來(lái)越受歡迎。在這兩種情況下，放大器的可調(diào)性都很窄，鈦寶石約為780至820納米，這限制了它們?cè)趹?yīng)用于光譜學(xué)時(shí)的實(shí)用性。為了克服這一限制，有幾種頻率轉(zhuǎn)換選項(xiàng)可供選擇。

圖4:啁啾脈沖放大的示意圖

諧波頻率轉(zhuǎn)換是調(diào)諧超快振蕩器或超快放大器系統(tǒng)波長(zhǎng)的最簡(jiǎn)單方法。原則上，入射光子被上轉(zhuǎn)換為基頻的整數(shù)倍。對(duì)于鈦：藍(lán)寶石，其基波調(diào)諧范圍為700至1000納米，二次諧波的調(diào)諧范圍為350至500納米，三次諧波為233至333納米，四次諧波為175至250納米。在實(shí)踐中，由于諧波晶體吸收，四次諧波范圍被限制在200nm。對(duì)于需要超出此范圍的波長(zhǎng)的應(yīng)用，需要參數(shù)轉(zhuǎn)換選項(xiàng)。

超快OPOs和OPAs

雖然脈沖超快輸出可以倍頻甚至三倍，但鈦寶石的700至1000 nm調(diào)諧范圍在UV-VIS和IR光譜區(qū)域留下了波長(zhǎng)間隙。對(duì)于在這些“間隙”光譜區(qū)域需要超快脈沖的實(shí)驗(yàn)，參數(shù)下變頻是必要的。這種方法將單個(gè)高能光子轉(zhuǎn)換為兩個(gè)低能光子：信號(hào)光子和閑散光子（圖5）。

這兩個(gè)光子之間的能量分配可以由用戶配置。在基于Ti：藍(lán)寶石的典型參數(shù)配置中，入射的800 nm光子可以在1200 ~ 2600 nm之間連續(xù)調(diào)諧。由于參數(shù)下轉(zhuǎn)換是一個(gè)非線性過(guò)程，轉(zhuǎn)換效率可能成為一個(gè)問(wèn)題。為了克服這一限制，光學(xué)參量振蕩器（opos）被用于納焦耳能級(jí)，光學(xué)參量放大器（OPAs）被用于毫焦耳能級(jí)。

圖5:參數(shù)下變頻的示意圖

在OPO腔內(nèi)，光由一個(gè)在腔內(nèi)來(lái)回傳播的短脈沖組成。然而，與上述染料激光器配置不同，有源介質(zhì)是不能存儲(chǔ)增益的非線性晶體。OPO晶體僅在存在泵浦脈沖時(shí)轉(zhuǎn)換光子。超快OPO的成功運(yùn)行需要泵浦源的脈沖與在OPO腔周圍循環(huán)的閑散光子和信號(hào)光子同時(shí)到達(dá)晶體。換句話說(shuō)，固定波長(zhǎng)鈦寶石激光器和超快OPO必須具有完全相同的腔長(zhǎng)。

典型超快OPO的布局如圖6所示。相位匹配和腔長(zhǎng)可以自動(dòng)選擇所需的波長(zhǎng)，并確保該波長(zhǎng)的腔往返時(shí)間保持在80 MHz，這與鈦寶石泵浦激光器相同。在這個(gè)例子中，OPO是由鈦寶石泵浦激光器的二次諧波驅(qū)動(dòng)的。由此產(chǎn)生的400 nm光束產(chǎn)生信號(hào)和閑散輸出，總波長(zhǎng)覆蓋范圍為490至750 nm（信號(hào)輸出）和930 nm至2.5µm（閑散輸出），脈沖寬度低于200 fs。當(dāng)與鈦寶石基波在690至1040 nm的調(diào)諧范圍相結(jié)合時(shí)，該系統(tǒng)覆蓋了485 nm至2.5µm的波長(zhǎng)范圍。典型的應(yīng)用包括孤子研究、時(shí)間分辨振動(dòng)光譜和超快泵浦探針實(shí)驗(yàn)。

圖6:在同步泵浦光參量振蕩器（OPO）中，通過(guò)調(diào)整非線性晶體的相位匹配角來(lái)改變中心波長(zhǎng)

OPA利用了相同的非線性光學(xué)過(guò)程，但由于泵浦脈沖具有更高的峰值功率，因此不需要光學(xué)諧振腔來(lái)實(shí)現(xiàn)高效的波長(zhǎng)轉(zhuǎn)換。來(lái)自超快放大器的光束的一小部分被聚焦到藍(lán)寶石板上，以產(chǎn)生白光連續(xù)體。這被用來(lái)播種OPA晶體，通常是硼酸鋇晶體，由超快放大器光束的其余部分泵浦。這也是光束在單程中在信號(hào)和閑散波長(zhǎng)處經(jīng)歷數(shù)量級(jí)放大的地方。輸出的中心波長(zhǎng)再次由晶體的相位匹配條件控制，光譜帶寬通常由泵浦和種子光束的帶寬或晶體的接收帶寬決定。

這種OPA可以在飛秒或皮秒范圍內(nèi)工作，脈沖能量高達(dá)每脈沖幾毫焦耳。在這些能級(jí)下，產(chǎn)生的信號(hào)和閑散光束可以轉(zhuǎn)換為它們的諧波，或者通過(guò)和頻和/或差頻混頻。

用毫焦耳脈沖能量泵浦的OPA能夠產(chǎn)生從190納米深紫外到遠(yuǎn)紅外光譜區(qū)的光子。這些設(shè)備促進(jìn)了許多光譜應(yīng)用，如瞬態(tài)吸收光譜、熒光上轉(zhuǎn)換、二維紅外光譜和高次諧波產(chǎn)生。

可調(diào)諧激光器現(xiàn)在被用于許多重要的應(yīng)用，從基礎(chǔ)科學(xué)研究到激光制造以及生命和健康科學(xué)。目前可用的技術(shù)范圍很廣。從簡(jiǎn)單的CW可調(diào)系統(tǒng)開(kāi)始，其窄線寬用于高分辨率光譜、分子和原子捕獲以及量子光學(xué)實(shí)驗(yàn)，為現(xiàn)代研究人員提供了關(guān)鍵信息。

更復(fù)雜的超快放大器系統(tǒng)利用高能、皮秒和飛秒激光脈沖從紫外到遠(yuǎn)紅外產(chǎn)生激光輸出。這些超快激光器對(duì)于理解高能物理、高次諧波和瞬態(tài)光譜學(xué)至關(guān)重要。寬的調(diào)諧范圍意味著同一激光系統(tǒng)可用于研究電子和振動(dòng)光譜學(xué)中的無(wú)限范圍的實(shí)驗(yàn)。今天的激光器制造商提供總包解決方案，提供在納焦耳能量范圍內(nèi)跨度超過(guò)300納米的激光輸出。更復(fù)雜的系統(tǒng)在微焦耳和毫焦耳能量范圍內(nèi)跨越了200至20000納米的令人印象深刻的范圍。

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